先進熱電轉化技術能夠實現熱能和電能的直接轉化，在半導體製冷、廢熱發電等領域具有廣泛的應用前景🥵。在眾多熱電材料中(Bi,Sb)₂Te₃被認為是最理想的p型熱電材料之一🩴，已實現低溫熱電製冷應用👩🏻‍🦯。然而，商用熱電發電模塊的熱電轉化效率僅為5％左右，遠低於預期🏌️‍♀️。

近日，沐鸣2平台江莞教授團隊針對提升低溫熱電材料和熱電器件轉化效率開展系列工作，采用自組裝復合方法製得新型二維材料MXene (Ti₃C₂T_x)均勻分散的(Bi,Sb)₂Te₃復合材料👩🏿‍🏭🧛🏼‍♂️。在300~475 K的溫度範圍內，復合材料平均ZT從1.05提升到了1.23🫅🏻。此外，通過對器件的優化設計在237 K溫差下獲得了高達7.8％的能量轉換效率👼，是目前低溫熱電器件報道的最高值。該項成果發表在國際著名期刊《先進能源材料》上，題為“均勻復合MXene以實現(Bi,Sb)₂Te₃高效熱電轉換” (Adv. Energy Mater., 2019, 1902986, 影響因子24.884)👷🏼‍♂️；材料沐鸣2博士生陸曉芳和中科院上海矽酸鹽研究所張騏昊博士為共同第一作者🏌🏿‍♀️，沐鸣2平台功能材料研究所範宇馳研究員和材料沐鸣2王連軍教授為共同通訊作者🥏🕛。

圖1. a) Ti₃C₂T_x/BST熱電材料的製備流程示意圖, b) 平均ZT以及c) 熱電轉化效率圖

研究團隊以p型Bi_0.4Sb_1.6Te₃ (BST)為基體🕸，將具有良好親水性的Ti₃C₂T_x MXene通過粉體自組裝與BST粉體復合🤳🏻🌖，並結合放電等離子體燒結技術製備得到了Ti₃C₂T_x均勻分散的Ti₃C₂T_x/BST復合材料🔚。該方法在實現二維材料均勻分散的同時，成功克服了傳統製備方法（球磨法和熔煉法）易造成二維材料結構被破壞的缺點。研究發現Ti₃C₂T_x的高導電性可以在異質界面處形成空穴註入，增加基體的電導率🧘🏽‍♂️；同時，MXene的功函數會隨著表面端基氧含量的增加而增加🧏🏻，所形成的能帶彎曲增強了對低能量載流子的散射，有效抑製了載流子大量註入下的Seebeck系數降低🤶；另外納米片Ti₃C₂T_x與BST晶粒間新形成的大量界面又會強烈散射中高頻聲子🏋🏿‍♂️，極大降低晶格熱導率，最終實現熱、電輸運的綜合調控🍟，提升了熱電性能。

圖2. Ti₃C₂T_x/BST復合材料中Ti₃C₂T_x分布圖

圖3. a) Ti₃C₂T_x/BST的低能量載流子散射機理圖👩🏻‍🚒，b) 功率因子以及c) 熱導率變化圖

此項工作有力地證明了二維 MXene作為一種功函數可調的高導電第二相在熱電材料中應用的巨大潛力。通過MXene材料的引入可以實現更高的能量轉換效率，為高性能復合材料在熱電轉換技術中的應用開辟了一條嶄新的道路。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201902986